Ngày 9 tháng 3 năm 1996, phó tế Đa Minh Đặng Văn Cầu được thụ phong linh mục tại Nhà thờ chính tòa Thái Bình do Giám mục Phanxicô Xaviê Nguyễn Văn Sang chủ phong. Sau đó, ông được bổ nhiệm làm Chánh Văn phòng Tòa Giám mục Thái Bình. Từ năm 2000 đến năm 2005, ông được cử đi du học tại Institut Catholique de Paris, nước Pháp, và tốt nghiệp với học vị Cao học Mục vụ Huấn giáo. Trở về nước năm 2006, linh mục Cầu tiếp tục giữ chức vụ Chánh Văn phòng Tòa Giám mục Thái Bình. Từ năm 2009 đến năm 2014, ông được bổ nhiệm làm chánh xứ Văn Lăng. Từ năm 2014 đến năm 2017, ông được bổ nhiệm làm chánh xứ Cao Xá, thị trấn Trần Cao, huyện Phù Cừ, tỉnh Hưng Yên, kiêm nhiệm chức vụ Đại diện Giám mục miền Hưng Yên (2014-2016[4]) và Hạt trưởng giáo hạt Đông Hưng Yên.[5]

Từ năm 2017 đến nay, ông giữ chức vụ giám đốc Đại chủng viện Thánh Tâm Thái Bình.[6]

Ngoài ra, ông còn kiêm nhiệm các chức vụ khác như Giáo sư Giáo lý và Thần học Căn bản tại Đại Chủng viện Thánh Giuse Hà Nội (giai đoạn từ năm 2009 đến 2015) và Trưởng Ban Giáo lý Giáo phận Thái Bình, giai đoạn từ năm 2009 đế năm 2016).[4]